Ha nem gond, hogy legálisan csak opensource fejlesztésre használható az ingyenes, akkor PyQt.
Ha ez gond (szerintem nem ), akkor esetleg PySide, ami szintén Qt, csak mások készítik - én nem szeretem, több hibája volt, mint a PyQt-nek.
Esetleg, ha csak apróbb feladatokhoz kell, akkor tkInter, ez primitív, de nem kell külön telepíteni. Ha van python, akkor ez is van.
A wxWidgets (ha jól emlékszem a nevére) elég nagy csalódás volt. Windowson voltak vele gondjaim. Névleg multiplatform, gyakorlatilag... szóval nekem nem jött be.
Gtk-t nem ismerem. Bennem a Gtk és a gnome összekapcsolódtak, Windowson valahogy... szóval eszembe sem jutott.

Windows-t csak azért emlegetem, mert a Python egyik nagy előnyének tartom, hogy bizonyos szabályok betartásával valóban csak egy programot kell írni a különböző op.rendszerekre.